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環境室在新興污染物環境催化領域取得新進展

來源:環境技術研究室    發布時間: 2023-09-06

近日,環境室在針對水體中難降解抗生素去除的實用型非均相芬頓催化劑開發方面取得新進展。研究成果以“Readily separable and stable CoFe2O4 beads for activating peroxymonosulfate to degrade lomefloxacin hydrochloride: Optimization, performance and degradation mechanism”為題在線發表在工程技術領域期刊Separation and Purification Technology(中科院1區Top期刊,IF:8.6)(https://doi.org/10.1016/j.seppur.2023.124975)上。環境室王勛亮為論文第一作者,環境室張藝鐘博士和天津大學海洋學院張辰副教授為論文共同通訊作者。

鹽酸洛美沙星(LMH)是一種廣泛應用于抗感染的氟喹諾酮類抗生素。作為一種新興污染物,由于存在相對穩定的喹諾酮環,其化學性質穩定不易自然分解,當進入水環境將對生態系統構成潛在威脅。近年,基于磁性CoFe2O4活化過硫酸鹽(PMS)產生高活性氧化物種的環境催化技術得到了持續關注和廣泛研究。然而,CoFe2O4活化PMS過程產生的大量H+腐蝕CoFe2O4晶格結構導致鈷和鐵離子溶出,降低催化活性并帶來重金屬污染風險。另一方面,粉末態CoFe2O4因其表面能較高,在合成過程中不可避免地出現團聚效應,且催化反應后固液磁分離過程依然無法解決催化劑組分流失難題。因此,降低催化過程CoFe2O4金屬離子溶出,改善CoFe2O4回收便利性,避免團聚失活等關鍵科學與技術問題的協同解決是CoFe2O4基非均相芬頓催化劑走向大規模應用的關鍵。

基于此,本研究工作將原位生長于中空玻璃微球表面的CoFe2O4包埋于海藻酸鈣凝膠球中,賦予CoFe2O4穩定催化活性和便于回收優勢。實驗結果表明,復合催化小球不僅具有良好的抗生素降解性能還可方便地回收利用。XPS表征表明,復合催化小球被PMS活化后電子在過渡金屬之間發生了轉移,保證了活性物種穩定產生。EPR表征和猝滅實驗表明,參與LMH降解的主要活性物種為·OH和SO4·-。重要的是,復合催化小球中海藻酸鹽中的羧酸根和催化界面Fe和Co的配位鎖定作用使降解反應后過渡金屬的浸出濃度非常低(Co:0.089 mg/L;Fe:0.014 mg/L)。本研究為設計合成具有良好穩定性和環境友好的金屬基非均相芬頓催化劑提供了一種新的范式,具有潛在的實際應用價值。

本研究得到了國家自然科學基金、天津市自然科學基金、中央級公益性科研院所基本科研業務專項資金的支持。

材料表征、催化性能和機理圖:(a)SEM表征;(b)TEM表征;(c)VSM及磁分離性能;(d)降解路徑;(e)催化機理


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